我国自主研制N36锆合金在核电军工领域的工程化应用

发布时间: 2020-03-24 23:27:35    浏览次数:

锆合金是目前军用舰船核动力和商用压水堆燃料元件包壳唯一可选材料。国内尚无实现工程化应用的锆合金,长期依赖进口受制于人,是我国关键基础材料的短板之一,必须开展自主知识产权先进锆合金研发。中国核动力研究设计院在30 年来锆合金研发积累的基础上,充分借鉴国际先进锆合金研发经验,历经10 年的艰苦科研攻关,以军民结合为指引,成功实现了N36 锆合金工程化。本文介绍了N36 锆合金自主化的背景、总体思路、研产历程、相关成果。锆合金自主研产成功,使得我国获得了完整的自主知识产权,具有良好的技术经济性。这有利于保障军用核级锆合金包壳的稳定供应,有利于保证中国核电站的运行和发展以及军用核动力材料供应安全,具有典型的军民结合示范意义。

锆棒

1、引言

核电作为一种清洁高效能源,发展核电是当前我国坚定不移的能源发展战略方针。核燃料元件是核反应堆的核心部件,对反应堆安全性和可靠性有极其重要的影响,包壳是核反应堆的第一道安全屏障。

锆合金在高温高压环境下具有低的中子吸收截面和良好的综合性能,是目前主流核反应堆唯一工程化应用的包壳材料。为满足核电技术发展对燃料元件长寿期、高安全、高可靠性的要求,世界各国大力开展先进锆合金的研制并加速推广工程化应用。以往我国锆合金包壳材料的供应长期依赖进口,“受制于人”,是我国基础材料领域的短板之一,要实现我国核电跨越式发展,保障能源安全,必须实现先进锆合金材料自主化。

党的十八大提出实施创新驱动发展战略,强调科技创新是提高社会生产力和综合国力的战略支撑,必须摆在国家发展全局的核心位置。党的十八大把坚持走军民融合式发展路子等写入了党的纲领性文件。十九大报告中指出:科技军民融合作为国家创新驱动发展战略、军民融合深度发展战略和改革强军战略的交汇点,是党中央对科技创新发展的战略部署。在此背景下,以科技创新为驱动,以军民融合为途径,补齐短板,开展高性能锆合金研发迫在眉睫。

中国核动力研究设计院从“八五”开始就在国内率先针对我国压水堆燃料元件包壳的腐蚀问题,同时跟踪国际上锆合金的发展趋势,提出了开展高性能锆合金研究的建议。由原先主要集中在包壳材料性能研究向全过程材料研发转变,历经“八五”到“十五”等科研先后完成了成分筛选和优化、工艺研究、显微组织研究、堆外腐蚀性能及力学性能实验等。借助国内社会协作单位实现了中试规模工艺研究,并依托中国核动力研究设计院整体优势开展了堆内外性能研究。在这些系统性的、规模开展的实验研究中,一种性能优异的、适 用于压水堆电站水质环境的合金材料脱颖而出,即N36锆合金,成功申报了成分专利和注册商标,为N36锆合金工程化奠定了坚实技术基础。

2、N36 锆合金工程化

2.1 N36 锆合金工程化总体思路

为保障国家能源供应安全,国家国防科技工业局和中国核工业集团公司于2010 年分别批复了压水堆燃料元件设计制造技术研究(第二阶段)等项目,正式启动了我国具有自主知识产权的N36锆合金工程化制备技术研究。研究目标定位立足国内资源、借鉴国外先进经验,完成N36 锆合金的自主化研究,达到工程应用。N36 锆合金工程化总体思路为,以创新驱动发展战略和军民融合发展战略为统领,构建并实施军民融合型锆合金研发体系,中国核动力研究设计院牵头联合国内具有研发锆合金包壳材料的产业化能力的单位,在军用锆合金研发的基础上,开展N36 锆合金的工程化应用研究,研制出具有工业规模工艺代表性的N36锆合金管棒材,并开展入堆辐照考验,获得N36 锆合金包壳材料的堆内外性能数据,最终在专业化锆合金生产线上实施N36 锆合产业化。

2.2 N36 锆合金自主研产历程

中国核动力研究设计院在30余年锆合金研发积累的基础上,依托反应堆燃料及材料国防重点实验室研发平台,充分借鉴国际先进锆合金研发经验,通过开展200kg级工艺探索、300kg 级工艺验证、500kg 级和1000kg 级工艺放大、3000kg 级工艺优化和5000kg 级工艺定型以及产业化技术转让开展工程化小批量入堆产品生产等阶段研究工作(见图1),同时系统深入研究了合金熔炼、均匀化处理、挤压、轧制等关键工艺参数对组织与性能的影响,历经9 年的艰苦科研攻关,在国内首次实现了从海绵锆到成品管棒材的全线工艺贯通、固化了制备工艺,制备出的N36锆合金材料分别制造了特征化燃料组件和先导组件并入“秦山二期”商业堆开展辐照考验;获得了全面N36锆合金堆内、外性能数据,全面完成了研究任务,实现了研究目标。

N36锆合金工程化应用研究历程图

2.3 N36 锆合金工程化研究成果

通过N36 锆合金自主化研究项目,在锆合金制备工艺方面和性能研究方面均取得了突破性的进展,并围绕铸锭成分均匀性、铸锭制备工艺、管棒材制备工艺和锆合金性能试验等方面进行了专利布局,完成专利22 件申报,其中发明专利14 件,实用新型专利8 件。专利布局所负载的知识产权也为军民融合深度发展奠定了坚实的基础,能更好地兼顾军用 效益与民用效益之间的平衡。

通过系统的开展铸锭制备工艺研究、挤压工艺研究、轧制等工艺研究,获得了管棒材加工过程中工艺、组织和性能之间的关系,掌握了加工过程中关键工艺参数对材料性能影响的机理,重点突破了添加返回料的铸锭制备、低温慢速挤压、大变形轧制等关键技术,申请并受理工艺发明专利三项。获得了适用于N36 锆合金工业化规模生产的、具有自主知识产权的包壳管棒材制造技术。

研制了N36 特征化燃料组件,N36先导燃料组件用N36锆合金管锆棒材,产品成品率稳步提升(见图2),与国际先进水平相当,性能指标优异达到国际先进水平,产品技术经济性良好。

N36管材及制备成品率

形成了完整的N36 锆合金制备工艺文件和规范,构建了完整的锆合金性能分析评价方法和体系,获得了全面的N36 锆合金堆内外性能数据。堆外性能数据表明,N36锆合金与传统Zr-4 合金比较,拉伸与爆破性能与Zr-4 合金相当,堆外耐腐蚀性能、抗蠕变性能、低周疲劳性能以及抗高温氧化性能等优于Zr-4 合金。经堆内3个循环辐照考验后池边检查结果表明,组图 1 N36锆合金工程化应用研究历程图 件结构完整 ;氧化膜均匀致密,最高燃耗区域燃料棒氧化膜最大厚度77μm ;两个循环的抗辐照生长及蠕变性能优于成熟商用合金(见图3)。辐照数据表明,N36 锆合金具有优良的抗辐照性能。

N36堆内考验辐照生长和蠕变性能

2.4 关键技术及技术创新

N36 锆合金研制工艺复杂,技术难度大。在研制过程中完成了制备工艺和性能分析评价技术攻关,突破了合金制备等五大关键技术,一是突破了返回料添加、合金元素添加方式和布料方式的技术难点,实现了工业规模的铸锭成分均匀性控制;二是突破了挤压筒设计技术、挤压工艺和涂层润滑等技术难点,掌握了N36 锆合金特有的低温慢速挤压技术;三是研究了Q值等轧制工艺参数对管材综合性能的影响,掌握了N36 锆合金管材大变形轧制技术;四是确定了N36锆合金中间退火及成品退火的低温技术路线;五是研发了6 台套锆合 金关键特殊性能试验装置,突破了N36 锆合金堆外应用性能评价关键技术。这些关键技术的突破和技术创新,为N36 锆合金工程化应用建奠定了坚实基础;同时,也为军用锆合金研发提供了强有力的经验和技术支撑。

3、 N36 锆合金工程化成功的意义

3.1 保障军用核级锆合金自主可控

军用核级锆合金使用环境恶劣,对材料性能及质量要求极高,事关装备先进性、安全性及可靠性。军用核级锆合金技术是军用舰船反应堆技术的核心之一,国外对此严格保密控制,无法从国外引进。

中核集团肩负着军用核动力研发的历史重任,但关键材料锆合金研发和生产却游离于反应堆核心技术以外,已成为装备发展“瓶颈”之一。并且,由于军用核级锆合金的特殊 使用工况及性能要求,在其他材料领域广泛采用的民口配套模式恰恰制约了军用锆合金的研发及工程化应用。因此,以中核集团为主体组建从研发、工程化试制到生产的完整的军用锆合金产业链,实现了军用锆合金的技术发展,并确保军用锆合金的稳定供给。

3.2 保证中国核电能源安全

国内核电用高性能锆合金都是从国外引进,未来我国对锆合金的需求量非常大,在此之前,我国没有自主知识产权的锆合金材料,难以保障自主供给。N36 锆合金等一批典型材料的自主化研发成功,掌握了锆合金生产的关键技术,建立了具有主动权的锆合金产业链,解决了制约核电发展的锆材生产问题。中核集团深厚的技术沉淀和积累,最有条件成为我国自主品牌锆合金研发和生产的龙头,这对避免受制于人、摆脱行业垄断、提升我国核电能源安全具有重大的战略意义。

4、启示

在军民融合深度发展战略的深入推动下,中国核动力研究设计院成功研制N36 锆合金并实现工程化应用,有力支撑了我国具有自主知识产权的三代核电技术“华龙一号”的研发,对保障我国核电安全发展、促进核电“走出去”战略的实现,推进核燃料产业军民融合具有重要意义。N36 锆合金实现工程化获得成功,是贯彻以习近平总书记为核心的新一代党中央号召下的军民融合国家战略,以创新驱动发展战略和军民融合发展战略为统领,加快形成全要素、多领域、高效益的军民融合深度发展格局的一个深刻体现,给予了我们很大的启示。

一是在关键基础材料的研发方面,需坚定不移地贯彻执行军民融合深度发展战略,坚持“军民融合”式发展,实现科技军民融合。

二是N36 工程化产品技术经济性达到国际先进水平,提升了我国锆合金研发领域的科技创新能力和军民两用核燃料元件研发能力,技创新是社会发展之根本。

三是N36 锆合金实现工程化,有力支撑了我国核电“走出去”战略的实现,其研发经验为军用锆合金提供了有力支撑,为提升国防安全提供了坚实保障,军民融合是发展之路。

四是N36 锆合金科研成果成功实现了向制造企业的技术转化,表明要打造强有力的科技创新体系,科技成果转化是重点。注:随着时代的发展,文中军民结合如今已被军民融合替代。

(卓 洪 邱绍宇 赵文金 邓传东, 作者单位:中国核动力研究设计院第四研究所)

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